Анализ проводящих сегнетоэлектрических доменных стенок

АПР142022

Введение

Сегнетоэлектрические материалы обычно имеют широкую запрещенную зону и поэтому классифицируются как изоляторы. Они несут спонтанную электрическую поляризацию, которая существует в двух или более состояниях ориентации и может переключаться при приложении внешнего напряжения смещения. Области с одинаковой ориентацией поляризации называются сегнетоэлектрическими доменами, разделенными доменными стенками. Эти доменные стенки могут быть заряжены, если поляризационная ориентация двух соседних доменов имеет нормальную составляющую по отношению к доменной стенке. Например, домены с ориентацией поляризации 45° могут отображать положительные 90° стенки «голова к голове» или отрицательные 90° стенки «хвост к хвосту» (рис. 1а). Чтобы компенсировать заряд связанной доменной стенки и тем самым снизить возрастающую энергию, свободные электронные или ионные носители заряда накапливаются на заряженной доменной стенке [1]. Высокая плотность свободных электронных зарядов и/или ионное легирование доменных стенок приводит к локализованной двумерной проводимости, приближающейся к проводимости металлов [2 – 4]. Эта двумерная проводимость, зажатая между изолирующими доменами, и возможность адаптировать расположение доменных стенок по мере необходимости делают проводящие доменные стенки привлекательными системами для приложений наноэлектроники [2].

Для визуализации структур сегнетоэлектрических доменов и положения доменных стенок на наноуровне идеально подходит пьезоэлектрическая силовая микроскопия (PFM), представленная во всех исследовательских атомно-силовых микроскопах (АСМ) серий NX и FX от компании Park Systems. В PFMпроводящий кантилевер сканирует поверхность в контактном режиме, в то время как между остриём и образцом прикладывается переменное напряжение смещения. Это переменное напряжение вызывает периодические колебания образца, что приводит к периодическому отклонению кантилевера во время сканирования. Это колебание образца называется пьезооткликом, который фиксирует расположение доменов, ориентацию поляризации и пьезоэлектрическое поведение в фазе и амплитуде PFM. Частота возбуждения переменного тока, близкая к контактному резонансу кантилевера, может улучшить отношение сигнал/шум в пьезоотклике для определения характеристик чувствительных материалов или тонких пленок [5]. Путем сопоставления PFM визуализации домена с проводящей атомно-силовой микроскопией (C-AFM) , исследователь может напрямую связать локальную двумерную проводимость с положением заряженных стенок сегнетоэлектрических доменов. В режиме C-AFM проводящий кантилевер сканирует поверхность в контактном режиме, в то время как между остриём и образцом подается постоянное напряжение смещения. Последующий отклик по току проводящих областей образцов определяется усилителем тока во время сканирования и коррелируется с топографией образца. В АСМ Park Systems токовая характеристика образцов с низкой проводимостью может быть усилена с помощью сверхмалошумящего усилителя тока с коэффициентом усиления 1011 В/А, который может обнаруживать токи вплоть до фемтоампер. Как правило, измерения PFM и C-AFM требуют разных экспериментальных установок: в C-AFM кантилевер напрямую подключен к усилителю тока, что предотвращает приложение переменного напряжения смещения, как это требуется для PFM. Промежуточное изменение установки увеличивает время измерения. Кроме того, последующая корреляция данных требует, чтобы одна и та же область отображалась после перехода от PFM к C-AFM или наоборот.

Рис. 1. а) Пример положительно и отрицательно заряженных доменных стенок (CDW) под углом 90° в расположении «голова к голове» и «хвост к хвосту» соответственно; б) Схема экспериментальной установки для визуализации проводящих доменных стенок, в которой переходник напряжения переменного/постоянного тока позволяет проводить одновременные или последующие PFM и C-AFM измерения без изменений.

В данной работе мы представляем, как экспериментальная гибкость АСМ Park Systems позволяет комбинировать PFM и C-AFM в одной и той же установке для последующих или даже одновременных измерений без промежуточных изменений оборудования (рис. 1б): переходник напряжения переменного/постоянного тока позволял подавать переменное напряжение для PFM, а также постоянное напряжение для C-AFM к образцу, в то время как кантилевер был подключен к усилителю тока для картирования проводимости. Таким образом, мы смогли получить изображения проводящих доменных стенок в образце тонкой пленки сегнетоэлектрического феррита висмута (BFO) [6], предоставленном доктором Akash Bhatnagar из Центра инновационных компетенций SiLi-nano, Галле, Германия.

Эксперимент

Чтобы объединить PFM и C-AFM измерения в одной и той же экспериментальной установке на АСМ NX10, мы использовали переходник напряжения переменного/постоянного тока, доступный в Park Systems, чтобы приложить переменный ток для PFM, а также напряжение смещения постоянного тока для C-AFM визуализации. Для визуализации PFM мы использовали усиление резонанса путем подачи переменного напряжения с амплитудой 2 В на частоте 355 кГц, близкой к вертикальному контактному резонансу кантилевера ElectriMulti75-G (k=3 Н/м, f=75 кГц от Budgetsensors). Для визуализации C-AFM мы приложили напряжение смещения в 2.5 В к образцу и зарегистрировали ток с помощью усилителя тока со сверхнизким уровнем шума серии LCA производства FEMTO Messtechnik GmbH, Берлин, Германия.

Результаты

На рис. 2 обобщены результаты последовательных измерений C-AFM (а-в) и PFM (г-д) на одной и той же области сканирования образца BFO без промежуточных изменений настроек. Данные C-AFM на рис. 2б зафиксировали локальные проводящие области с током, достигающим более 1 пА на изолирующем фоне. Сравнивая текущее изображение с фазой PFM на рис. 2д, которая была измерена сразу после этого, мы обнаруживаем, что положения локальных максимумов тока совпадают с границами домена в центре изображения. Между доменом и окружением в фазе PFM наблюдалась контрастная инверсия. Эта контрастная инверсия характерна для изменения ориентации сегнетоэлектрической поляризации на 180°. Профиль тока вдоль линии сечения (рис. 2в), полученный из соответствующего изображения тока, показывает локальные максимумы тока до 0.5 пА в положении стенок сегнетоэлектрических доменов. Следовательно, эти данные демонстрируют, что гибкая экспериментальная установка в АСМ Park Systems упрощает прямое сочетание C-AFM и PFM без промежуточных изменений оборудования для надежного и быстрого определения характеристик проводящих сегнетоэлектрических доменных стенок.

Рис. 2. Результаты последовательных C-AFM и PFM измерений на тонкой пленке BFO с помощью АСМ NX10: а) топография образца; б) соответствующий сигнал тока C-AFM измерения при постоянном напряжении смещения 2.5 В; в) профиль тока вдоль красной линии сечения на изображении тока б), имеющий максимумы тока при положении доменных стенок до 0.5 пА; г) топография образца; д) PFM фаза последовательного PFM измерения, обнаруженная при напряжении смещения переменного тока 2 В на частоте 355 кГц, показывающая инверсию контраста на противоположно поляризованном домене в центре изображения.

После данных измерений мы дополнительно выполнили одновременные C-AFM и PFM измерения в областях, как показано на рисунке 3а-в. Мы снова наблюдаем отчетливые максимумы в сигнале тока на 3б в положении доменных стенок, разрешенные в PFM фазе на 3в. Однако приложенное к образцу постоянное напряжение смещения в 2.5 В для обнаружения тока, по-видимому, вносило изменение в поляризационную ориентацию центрального домена, что видно по более размытому фазовому контрасту в области, выделенной красным прямоугольником. Следовательно, для тонких пленок BFO, которые обладают сравнительно низкими коэрцитивными полями [7], одновременные измерения PFM и C-AFM потребуют еще более низких напряжений смещения постоянного тока.

Рис. 3. Результаты последовательных C-AFM и PFM измерений на тонкой пленке BFO с помощью АСМ NX10: а) топография образца; б) сигнал тока;  в) PFM фаза при напряжении смещения переменного тока 2 В на частоте 355 кГц и при напряжении смещения постоянного тока 2.5 В. Корреляция тока и PFM фазы фиксирует повышенную проводимость в положении сегнетоэлектрических доменных стенок.

Заключение

В данном исследовании мы продемонстрировали, что экспериментальная гибкость, доступная в АСМ Park Systems, облегчает прямую комбинацию C-AFM и PFM измерений без промежуточных изменений оборудования. Таким образом, АСМ Park Systems позволяют быстро, точно и надежно коррелировать обнаружение тока и визуализацию сегнетоэлектрических доменов, что необходимо для определения характеристик стенок проводящих сегнетоэлектрических доменов, которые являются многообещающими системами для наноэлектроники следующего поколения.

Подробные характеристики
Сканирующего атомно-силового микроскопа Park NX10

Ссылки

1. A. K. Tagantsev, L. E. Cross and J. Fousek, Domains in ferroic crystals and thin films, Springer, 2010, vol. 13.
2. P. S. Bednyakov, B. I. Sturman, T. Sluka, A. K. Tagantsev and P. V Yudin, npj Comput. Mater., 2018, 4, 1–11.
3. T. Sluka, A. K. Tagantsev, P. Bednyakov and N. Setter, Nat. Commun., 2013, 4, 1808.
4. J. Seidel, L. W. Martin, Q. He, Q. Zhan, Y.-H. Chu, A. Rother, M. E. Hawkridge, P. Maksymovych, P. Yu and M. ea Gajek, Nat. Mater., 2009, 8, 229–234.
5. E. Soergel, J. Phys. D Appl. Phys., 2011, 44, 464003.
6. A. Bhatnagar, A. Roy Chaudhuri, Y. Heon Kim, D. Hesse and M. Alexe, Nat. Commun., 2013, 4, 2835.
7. V. Shelke, D. Mazumdar, G. Srinivasan, A. Kumar, S. Jesse, S. Kalinin, A. Baddorf and A. Gupta, Adv. Mater., 2011, 23, 669–672.